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structure transition under high pressure山中 高光*; 中本 有紀*; 坂田 雅文*; 清水 克哉*; 服部 高典
Physics and Chemistry of Minerals, 51(1), p.4_1 - 4_10, 2024/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.34(Materials Science, Multidisciplinary)FeTiOイルメナイトの中性子及び放射光X線回折と電気伝導度測定を高圧下で行った。イルメナイトの構造は28GPaまで保持された。構造解析の結果、8GPa以下ではFeO
は圧縮され、TiOはほとんど圧縮されないことが分かった。抵抗率は、金属イオン対の中で原子間距離が最も短いFe-Ti方向で最も小さかった。c軸に垂直な方向の抵抗率は圧力とともに単調減少するが、c軸に沿った抵抗率は圧力とともに山なりとなった。最大エントロピー解析の結果、Fe
(3
)の電子配置はTi
(3
)よりも圧縮下で大きく変化することがわかった。異方的な電気伝導度とFe-Ti原子間距離の非一様な圧縮は、Feイオンの高スピン状態から中間スピン状態へのスピン転移によって説明できるかもしれない。
S-nuclear magnetic resonance measurements吉田 章吾*; 芳賀 芳範; 藤井 拓斗*; 中井 祐介*; 水戸 毅*; 他8名*
Journal of the Physical Society of Japan, 93(1), p.013702_1 - 013702_5, 2024/01
被引用回数：0In Kondo insulators, a small energy gap evolves only at low temperatures. In this study, S-nuclear magnetic resonance measurements under high pressures are performed to clarify the electronic structure of SmS. The spin-lattice relaxation time, consisting of multiple components, was analyzed based on a periodic Anderson model with Bayesian inference, leading to a peculiar small gap state arising from strong hybridization.
吉田 章吾*; 小山 岳秀*; 山田 陽彦*; 中井 祐介*; 上田 光一*; 水戸 毅*; 北川 健太郎*; 芳賀 芳範
Physical Review B, 103(15), p.155153_1 - 155153_5, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)SmS, a protopypical intermediate valence compound, has been studied by performing high-pressure nuclear magnetic resonance measurements. The observation of an additional signal at high pressure gives evidence of a magnetic phase transition. The cancellation of the hyperfined fields at the S site suggests a type-II antiferromagnetic structure.
Temleitner, L.*; 服部 高典; 阿部 淳*; 中島 陽一*; Pusztai, L.*
Molecules (Internet), 26(5), p.1218_1 - 1218_12, 2021/03
被引用回数：2 パーセンタイル：6.77(Biochemistry & Molecular Biology)全組成域にわたるメタノール水混合系(CD
OD-D
O)の全構造因子を中性子回折により約1.2GPaまでの圧力で調べた。最も大きな圧力変化は、
5 
以下の範囲において、第一および第2ピークのシフトとして見られた。この変化の起源を明らかにするために、実験した圧力での分子動力学計算を行った。その結果、ピーク高はあまり再現できなかったものの、ピークシフトは、定量的に再現できた。圧力が隣接分子間の斥力に大きな影響を与えることを考慮すると、実験と計算の一致は満足できるものであると言える。圧力の局所構造への影響を調べるために、計算で得られた構造を水素結合に関係した部分動径分布関数や水素結合環状構造のサイズ分布の観点から解析した。その結果、水リッチおよびメタノールリッチな組成域で、構造の圧力変化に大きな違いがあることが分かった。
竹田 武司
JAEA-Data/Code 2020-019, 58 Pages, 2021/01
JAEA-Data-Code-2020-019.pdf:3.85MB
ROSA-IV計画において、大型非定常実験装置(LSTF)を用いた実験(実験番号: SB-SL-01)が1990年3月27日に行われた。ROSA/LSTFSB-SL-01実験では、加圧水型原子炉(PWR)の主蒸気管破断(MSLB)事故を模擬した。このとき、両ループの蒸気発生器(SG)二次側への補助給水(AFW)とともに、非常用炉心冷却系である高圧注入(HPI)系から両ループの低温側配管内への冷却材注入を仮定した。MSLBにより、破断ループのSGは急減圧し、破断ループのSG二次側広域水位は低下した。しかし、破断ループのSG二次側へのAFWにより、破断ループのSG二次側広域水位は回復した。一次系圧力は、MSLB直後一時的に若干低下したが、SG主蒸気隔離弁の閉止に従い16.1MPaまで上昇した。一次系圧力が10MPa以下に低下した数分後、HPI系から両ループの低温側配管内へ冷却材を手動注入した。一次系圧力は、HPI系からの冷却材注入により上昇したが、加圧器逃し弁の開放により16.2MPa以下に維持された。実験中、炉心はサブクール水で満たされた。健全ループでは、流れが停滞し、HPI系からの冷却材注入時に低温側配管での温度成層が観察された。一方、破断ループでは、顕著な自然循環が継続した。HPI系からの冷却材の連続注入による継続的な炉心冷却を確認して実験を終了した。取得した実験データは、PWRのMSLBを伴う多重故障事故時の回復操作および手順の検討に役立てることができる。本報告書は、ROSA/LSTFSB-SL-01実験の手順、条件および実験で観察された主な結果をまとめたものである。
齋藤 寛之*; 町田 晃彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Physica B; Condensed Matter, 587, p.412153_1 - 412153_6, 2020/06
被引用回数：2 パーセンタイル：12.9(Physics, Condensed Matter)重水素を含んだfcc Niを、3.36GPaで1073Kから300Kへ冷却した際の、構造中の重水素(D)の席占有率を中性子その場観察により調べた。多くの重水素はfccの金属格子の八面体サイトを占め、またわずかながら四面体サイトへの占有も見られた。八面体サイトの占有率は、1073Kから300Kへの冷却で0.4から0.85へ増大した。一方、四面体サイトの占有率は約0.02のままであった。この温度に依存しない四面体サイトの占有率は普通でなく、その理由はよくわからない。水素による膨張の体積と水素組成の直線関係から、重水素の侵入による体積膨張は、2.09(13) 
原子と求められた。この値は、過去NiやNi
Fe
合金で報告されている2.14-2.2 原子とよく一致している。
相原 純; 後藤 実; 植田 祥平; 橘 幸男
JAEA-Data/Code 2019-018, 22 Pages, 2020/01
JAEA-Data-Code-2019-018.pdf:1.39MB
Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO-YSZの微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施したCFPを用いる計画である。ZrC層の役割は、酸素ゲッターである。主に、このPu燃焼高温ガス炉のCFPにも適用するための現時点で可能な範囲での準備として、高温ガス炉の燃料であるCFPの内圧破損確率評価のための、健全CFPの被覆層の応力計算用コードシステムであるCode-B-2を改良し、Code-B-2.5.2とした。本報告では、Code-B-2.5.2の基礎式を報告する。
baddeleyite involving softenings of bulk modulus and atom vibrations福井 宏之*; 藤本 真人*; 赤浜 裕一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典
Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 75(4), p.742 - 749, 2019/08
被引用回数：7 パーセンタイル：58.9(Chemistry, Multidisciplinary)単斜晶ZrOバデライトは、加圧により体積弾性率と原子振動の異常な軟化を示す。その原因を明らかにするために、我々は構造の圧力変化を中性子粉末回折および第一原理計算により調べた。その結果、体積弾性率の異常な圧力応答は化学結合性の変化というより、酸素副格子の変形、とりわけ
*面内で作られる酸素のレイヤーの一つと関係していることが分かった。このレイヤーは、2つの平行四辺形、つまりほとんど歪まず回転するものと圧力で変形するものにより構成されている。このレイヤーの変形が数あるZr-O原子間距離のうちの一つを伸ばし、いくつかの原子振動モードをソフト化させることが分かった。
Al(O
D), with temperature at high pressure興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典
Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05
被引用回数：4 パーセンタイル：20.98(Materials Science, Multidisciplinary)加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400
Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850Cまで連続的に膨張した。その後、900Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300Cから900Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAlO、Ca(OD)とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850Cまでの昇温でCaO
及びAlO
多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。
小野 綾子; 鈴木 貴行*; 吉田 啓之
Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 6 Pages, 2018/07
液膜蒸発モデルに基づいた限界熱流束予測評価手法の開発において必要な伝熱面ごく近傍の気泡の挙動や気泡同士の接合現象について、詳細二相流解析コードTPFITによる発泡,気泡生長および接合をシミュレートすることで知見を得る。本発表では、高圧域での沸騰現象の理解と、気泡形状の影響の理解のために、圧力をパラメタとした解析結果に基づいて、気泡の挙動に圧力が与える影響について報告する。
石井 優佑*; 小松 一生*; 中野 智志*; 町田 真一*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(24), p.16650 - 16656, 2018/06
被引用回数：4 パーセンタイル：17.83(Chemistry, Physical)その場シンクロトロンX線および中性子回折を用いて、アルミニウム層状水酸化物、ベーマイト(
-AlOOH)の構造を圧力の関数として調べた。25GPa以上のX線回折パターンにおいてhkl(h
0)ピークのみに見られるピーク広がりおよびその後の分裂は、a軸に沿ったAlO八面体層の連続的に増加する変位に伴う積層不整によって説明される。この知見は、連続的な層の変位によって駆動される圧力誘起積層不整の最初の実験結果である可能性がある。層の変位の大きさは、積層不規則構造モデルに基づくX線散乱プロファイル計算から推定された。重水素化されたサンプルの10GPaまでの中性子回折パターンの構造解析によって得られたベーマイトの水素結合ジオメトリーは、O-D共有結合およびD
O水素結合距離の線形的な接近を示し、26GPa未満でマージされる可能性がある。圧力誘起積層不整は、水素結合の静電ポテンシャルを非対称にし、プロトントンネリングの可能性を低下させる。
Chanyshev, A. D.*; Litasov, K. D.*; Rashchenko, S.*; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*; 服部 高典; Shatskiy, A. F.*; Dymshits, A. M.*; Sharygin, I. S.*; 肥後 祐司*
Crystal Growth & Design, 18(5), p.3016 - 3026, 2018/05
被引用回数：19 パーセンタイル：84.86(Chemistry, Multidisciplinary)マルチアンビル装置を用いたその場中性子およびX線回折により、1.5-8.2GPaで、固体ベンゼンの高温下の構造変化を溶融または分解まで調べた。重水素化ベンゼン相II(空間群P2
/c)の結晶構造を、3.6-8.2GPaおよび473-873Kで精密化した。格子定数に関して、7.8-8.2GPaにおいて有意な温度依存性は見られなかった。3.6-4.0GPaでは、ベンゼン環面からの重水素原子のずれとベンゼン環の小さなジグザグ変形を観測した。これらは、ベンゼン分子のずれ、および
共役炭素骨格-隣接重水素原子間のファンデルワールス結合の距離の減少の為に、温度により増大した。723-773Kおよび3.9-4.0GPaにおけるベンゼン分子の変形は、同じ条件におけるベンゼンのオリゴマー化に関連していると思われる。1.5-8.2GPaの圧力範囲において、ベンゼンの分解温度は773-923Kの間に決定された。融解は2.2GPa、573Kで確認された。ラマン分光法によって分析されたクエンチされた生成物は炭素質材料からなる。今回決定したベンゼンの相図は、1.5-8GPaにおけるナフタレン,ピレン、およびコロネンのものとコンシステントである。
竹田 武司
JAEA-Data/Code 2018-004, 64 Pages, 2018/03
JAEA-Data-Code-2018-004.pdf:3.33MB
LSTFを用いた実験(実験番号:SB-SG-10)が1992年11月17日に行われた。SB-SG-10実験では、PWRの蒸気発生器(SG)伝熱管複数本破損事故からの回復操作を模擬した。高圧注入(HPI)系から低温側配管や高温側配管への冷却材注入により、健全ループSGの逃し弁(RV)開放を開始しても一次系圧力はSG二次側圧力よりも高く維持された。しかし、加圧器(PZR)の逃し弁(PORV)開放により、PZRの水位が回復するとともに、一次系と破断ループSG二次側の圧力は均圧した。放射性物質の大気放出に関して、健全ループSGのRV開放後、破断ループSGのRVは一回開いた。実験中、炉心は飽和ないしサブクール水で満たされた。健全ループSGのRV開放後、健全ループで顕著な自然循環が継続した。また、特に両ループのHPI系から高温側配管への冷却材注入時に高温側配管での顕著な温度成層が生じた。一次系と破断ループSG二次側の圧力が均圧後、健全ループ一次系冷却材ポンプの再起動による冷温停止状態を確認して実験を終了した。本報告書は、SB-SG-10実験の手順、条件および実験で観察された主な結果をまとめたものである。
Klotz, S.*; 小松 一生*; 鍵 裕之*; Kunc, K.*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典
Physical Review B, 95(17), p.174111_1 - 174111_7, 2017/05
被引用回数：35 パーセンタイル：81.61(Materials Science, Multidisciplinary)重水素化した氷VII相及びVIII相の圧縮挙動を、93-300K、2-13.7GPaの温度圧力領域にわたって、高圧中性子散乱によって調べた。その結果から、正確な体積弾性率B
,その圧力微分B'及び常圧下での体積Vを含む状態方程式を決定した。このように決めた状態方程式は、過去のX線データと比べて氷VIIの安定領域のほほ全域を、また氷VIIIに関しては、約13GPaまでをカバーしている。両者の圧縮挙動に関して、低圧域では区別できないが、7GPa以上の圧力では氷VIIは予想以上に固くなることが分かった。これは、今回の圧力温度領域において過去の氷VIIIの研究[D.D. Klug et al., Physical Review B, 70, 144113 (2004)]で報告されている異常なフォノン硬化と関係しているかも知れない。
Klotz, S.*; 小松 一生*; Pietrucci, F.*; 鍵 裕之*; Ludl, A.-A.*; 町田 真一*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; Bove, L. E.*
Scientific Reports (Internet), 6, p.32040_1 - 32040_8, 2016/08
被引用回数：27 パーセンタイル：60.26(Multidisciplinary Sciences)LiClやLiBrなどの水溶液は160K以下に冷やすと通常の氷ではなくガラス化することが知られている。これらを初期物質として用い、低温下で温度、圧力処理することで、塩を氷の構造中にトラップすることができ、通常では生成できない「塩氷」を作ることができる(通常、氷の結晶化に伴い、塩は氷から排出されてしまう)。今回、固溶限まで濃度を高めた組成を持つ試料に関して、上記の方法で塩氷を作成し、中性子回折実験及び分子動力学計算を行った。その結果、LiCl
5.6HO及びLiBr5.6HOの組成を持つ氷は、その構造が極度に膨張し、水素結合ネットワークが完全に破壊された(つまり、水分子が結晶中で完全にランダム配向した)氷になることを発見した。この不思議な現象は、並進対称性を持つ結晶中で、水分子の回転の自由度を残すことができるという大変稀有な方法を提示している。
竹田 武司
JAEA-Data/Code 2016-004, 59 Pages, 2016/07
JAEA-Data-Code-2016-004.pdf:3.34MB
LSTFを用いた実験(実験番号: TR-LF-07)が1992年6月23日に行われた。TR-LF-07実験では、PWRの給水喪失事象を模擬した。このとき、一次系フィード・アンド・ブリード運転とともに、補助給水系の不作動を仮定した。また、蒸気発生器(SG)の二次側水位が3mまで低下した時点でSI信号を発信し、その後30分で加圧器(PZR)の逃し弁(PORV)開放による一次系減圧を開始した。さらに、SI信号発信後12秒でPZRの有るループの高圧注入系(HPI)の作動を開始し、一次系圧力が10.7MPaまで低下した時点でPZRの無いループのHPIの作動を開始した。一次系とSG二次側の圧力は、PZRのPORVとSGの逃し弁の周期的開閉によりほぼ一定に維持された。PORVの開放にしたがい、PZRの水位が大きく低下し始め、高温側配管では水位が形成した。HPIの作動により、PZRと高温側配管の水位は回復した。一次系圧力はSG二次側圧力を下回り、両ループの蓄圧注入系(ACC)が作動した。炉心露出が生じなかったことから、PORV, HPIおよびACCを用いた一次系フィード・アンド・ブリード運転は、炉心冷却に有効であった。本報告書は、TR-LF-07実験の手順、条件および実験で観察された主な結果をまとめたものである。
-phase in -based titanium aluminide intermetallicsLiss, K.-D.*; 舟越 賢一*; Dippenaar, R. J.*; 肥後 祐司*; 城 鮎美*; Reid, M.*; 鈴木 裕士; 菖蒲 敬久; 秋田 貢一
Metals, 6(7), p.165_1 - 165_22, 2016/07
被引用回数：20 パーセンタイル：68.21(Materials Science, Multidisciplinary)Ti-Al合金は、航空機エンジン材料として、軽量・耐熱タービンへの応用が期待されているが、塑性加工性の悪さを克服する必要がある。高圧鍛造プレスにおいては、10GPaの範囲で材料加工を可能にするが、それゆえに、極限環境における候補材料の状態図を評価する必要がある。本研究では、(
+)二相合金の一つであるTi-45Al-7.5Nb-0.25Cに対し、9.6GPaまでの圧力範囲、また1686Kまでの温度範囲で放射光X線回折によるその場実験を行った。室温では、圧力に対する体積変化は、両相に観察される明らかに高い体積弾性係数から、体積ひずみというよりはむしろ、
相変態の影響と考えられる。結晶学的には、特に格子ひずみと原子配列について詳しく検討した。原子体積の増加にもかかわらず、この相変態を生じるのは興味深い。これは、の高い規則化エネルギーによるものである。高圧下において加熱すると、共析とソルバス遷移温度が上昇し、第三相の立方晶相が1350K以上で安定する。過去の研究において、相は塑性変形において高い延性があり、従来の鍛造過程において重要なものであることが明らかにされている。本研究では、作動環境下において有害とされる相の存在は確認されなかったが、従来の鍛造過程における理想的な加工条件幅を明らかにした。これらの結果より、新しい加工処理方法を提案することができた。
服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 岡崎 伸生*; 大内 啓一*; 稲村 泰弘
高圧力の科学と技術, 26(2), p.89 - 98, 2016/06
PLANETはJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に建設された高圧ビームラインである。飛行時間型(TOF)中性子回折実験のために設計された6軸型マルチアンビルプレスを用いて、定常的には、約10GPa, 2000Kまでの高温高圧下でのデータ測定が可能である。ビームラインには、高圧セル等からの寄生散乱が混入しないように、シャープな入射スリットとラジアルコリメータが装備されており、きれいな回折パターンが取得できるようになっている。この特徴に加え、高い分解能(
0.6%)で広いd範囲(0.2-8.4
)のデータを取得できるため、高温高圧下における結晶及び液体の構造を高い精度で決定することが可能となっている。
4 bundle at 2 MPaLiu, W.; 永武 拓; 柴田 光彦; 高瀬 和之; 吉田 啓之
Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.875 - 878, 2016/06
原子力機構では、事故時炉心露出過程を明らかにするための炉内二相水位に深く関連する高温高圧低流量条件におけるボイド率特性の解明及び事故時炉心内二相流解析の予測精度の向上に関する研究を実施している。本報では、高温高圧低流量条件におけるバンドル内ボイド率分布データ及びコード検証するための気泡に関する詳細情報を取得することを目的として、ワイヤーメッシュセンサーを用い、高温高圧条件下でのバンドル内ボイド率データの取得を行っている。試験装置は、99三層式ワイヤーメッシュセンサーを44の模擬バンドル内に、軸方向2カ所に配置したものである。本報では、蒸気-水二相流に対して、1.6MPa(202
C), 2.1MPa(215C)及び2.6MPa(226C)条件で実施した試験により得た、炉心スクラム後を想定した低流量条件でのバンドル内ボイド率分布計測結果について報告する。
服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*
波紋, 26(2), p.85 - 90, 2016/05
PLANETは世界初の高温高圧実験を主眼においた中性子粉末回折ビームラインである。このビームライン専用にデザインされた6軸プレスを用いることで、10GPa, 2000Kでのデータ測定が定常的にできるようになっている。本稿では、PLANETがどのようにしてつくられたのか紹介する。
